Penggunaan Grafena Oksida sebagai Bahan Penyerap Radionuklida Limbah Radioaktif Cair dan Evaluasi Solidifikasinya pada Sementasi

Abstract

Pengelolaan limbah radioaktif merupakan tantangan besar dalam industri nuklir karena potensi bahayanya terhadap lingkungan dan kesehatan manusia. Limbah radioaktif ini dihasilkan dari berbagai fasilitas seperti reaktor riset, laboratorium bahan bakar nuklir, serta fasilitas pendukung lainnya, dan diklasifikasikan menjadi limbah padat, cair, dan gas. Seluruh jenis limbah tersebut harus dikelola secara tepat melalui tahapan pengumpulan, pemilahan, pengolahan awal, imobilisasi, dan penyimpanan yang aman. Berdasarkan tingkat paparan radiasinya, limbah Radioaktif Cair (LRC) dari reaktor riset dikategorikan menjadi Limbah Cair Aktivitas Rendah (LCAR) dan Aktivitas Menengah (LCAM). Pemisahan radionuklida dari limbah cair harus dilakukan sebelum dibuang atau disimpan, karena hanya limbah dengan aktivitas tertentu (sangat rendah) yang diperbolehkan dilepaskan ke lingkungan. Metode pemisahan yang umum digunakan antara lain adalah evaporasi, ekstraksi pelarut, penukar ion, dan penyerapan menggunakan bahan seperti zeolit. Hasil dari proses pengolahan awal berupa resin bekas pakai atau konsentrat akan diimobilisasi menggunakan bahan seperti semen, bitumen, polimer, atau gelas. Meskipun dianggap sebagai opsi yang paling hemat biaya, metode sementasi memiliki kelemahan pada penggunaan resin. Sifat resin yang cenderung menyerap air diketahui dapat merusak integritas beton dengan menimbulkan retakan pada permukaannya Grafena Oksida (GO) adalah material sebagai bahan penyerap (adsorben) alternatif yang menjanjikan untuk mengatasi permasalahan ini. GO memiliki struktur dua dimensi dengan luas permukaan tinggi serta gugus fungsional yang mampu berinteraksi kuat dengan logam berat dan radionuklida. GO telah terbukti efektif menyerap berbagai unsur radioaktif dari limbah cair, meskipun penggunaannya untuk LCAM dari reaktor nuklir belum banyak diteliti. Penelitian ini bertujuan untuk mengevaluasi kemampuan GO dalam menyerap radionuklida dari limbah radioaktif cair, termasuk tingkat kecenderungan adsorpsi (afinitas relatif) dan efisiensinya. Pengamatan dilakukan dengan membandingkan kadar radioaktivitas sebelum dan sesudah proses penyerapan. Selain itu, penelitian ini juga mengevaluasi proses solidifikasi limbah yang telah mengandung GO dalam matriks semen, termasuk pengujian kekuatan beton dan uji lindi untuk melihat potensi pelepasan radionuklida ke lingkungan. Hasil analisis bibliometrik terhadap data Scopus dan Web of Science selama periode 1963–2023 (60 tahun) mengonfirmasi adanya tren peningkatan riset global mengenai penggunaan GO sebagai adsorben. Puncak publikasi dunia tercatat pada tahun 2020 dengan 42 artikel, namun kontribusi dari Indonesia masih sangat terbatas dengan hanya menghasilkan tiga publikasi. Sedikitnya publikasi domestik ini membuka peluang besar bagi penguatan riset nasional, khususnya dalam mengeksplorasi potensi masif GO sebagai adsorben radionuklida untuk remediasi limbah cair. Berbagai studi telah membuktikan efektivitas adsorpsi GO yang unggul terhadap deretan radionuklida seperti Co-60, Zn-65, Cs-137, Sr-90, Am-241, U-235. Melalui visualisasi data rekam jejak riset tersebut, posisi GO kini semakin dikukuhkan sebagai material adsorben yang sangat prospektif. Sejalan dengan hasil kajian tersebut, penelitian ini juga mengembangkan pendekatan eksperimental melalui sintesis ramah lingkungan GO dari serabut kelapa menggunakan teknik arc plasma dengan temperatur proses melebihi 3000 °C, yang memungkinkan konversi karbon secara efektif serta mendukung produksi berkelanjutan berbasis sumber daya lokal. Karakterisasi material menggunakan BET, PSA, FTIR, Raman, XRD, SEM-EDX dan HRTEM menunjukkan bahwa GO modifikasi dengan asam asetat yang dihasilkan memiliki luas permukaan sangat tinggi, yaitu 3.302 m²/g, serta mengandung gugus fungsi oksigen, termasuk karboksil, yang berperan penting dalam mekanisme pertukaran ion. Analisis morfologi memperlihatkan struktur yang seragam dengan komposisi unsur didominasi oleh karbon, oksigen, hidrogen, dan sejumlah kecil kalium. Uji adsorpsi secara batch menggunakan limbah aktual dari reaktor G.A. Siwabessy menunjukkan efisiensi pemisahan yang tinggi, yaitu 98,7% untuk Co-60 dan 75,6% untuk Cs-137. Kinetika adsorpsi mengikuti model pseudo second order, sedangkan data kesetimbangan sesuai dengan isoterm Langmuir dengan kapasitas adsorpsi maksimum masing-masing sebesar 249,047 MBq/g untuk Co-60 dan 151,016 MBq/g untuk Cs-137. Nilai ?G°, ?H°, dan ?S° semuanya negatif menunjukkan bahwa proses adsorpsi berlangsung secara spontan, bersifat eksotermik, dan menyebabkan sistem menjadi lebih teratur setelah adsorpsi terjadi. Nilai afinitas relatif aCo/Cs yang diperoleh menunjukkan nilai jauh lebih besar dari satu (aCo/Cs >>1), mengindikasikan bahwa GO bersifat lebih selektif dalam mengadsorpsi Co-60 dibandingkan Cs-137. Jika dibandingkan dengan GO-komersial, GO hasil sintesis plasma memiliki kemampuan yang lebih baik. Hasil ini menegaskan bahwa GO hasil sintesis arc plasma merupakan adsorben hijau berkinerja tinggi yang potensial untuk pengolahan LRC secara berkelanjutan. Lebih lanjut, penelitian ini juga mengevaluasi aspek pengelolaan limbah sekunder berupa grafena oksida bekas (GO-bekas) pasca digunakan sebagai adsorben, yang memerlukan imobilisasi untuk menjamin keselamatan jangka panjang. Metode solidifikasi berbasis semen diterapkan dengan komposisi rasio semen terhadap pasir 3:2 dan rasio air terhadap semen (w/c) sekitar 0,34. Variasi fraksi limbah menunjukkan bahwa matriks semen mampu mengakomodasi hingga 3% berat GO-bekas dengan kuat tekan lebih dari 20 MPa, sehingga memenuhi kriteria penerimaan IAEA dan ANSI/ANS-16.1, sedangkan resin penukar ion bekas terbatas hingga 2% berat. Analisis mikrostruktur menggunakan mikroskop optik, FTIR, XRD, XRF, serta SEM–EDX menunjukkan hubungan erat antara proses hidrasi semen, densifikasi matriks, dan mekanisme retensi radionuklida. Uji pelindian statik selama 136 hari memperlihatkan pelepasan Cs-137 dan Co-60 yang terkendali dengan nilai Leachability Index (LI) di atas 6,14. Selain itu, koefisien difusi efektif Co-60 yang lebih rendah dibandingkan Cs-137 menunjukkan retensi kimia kobalt divalen yang lebih kuat dalam matriks semen terhidrasi. Secara keseluruhan, hasil ini memberikan dasar rekayasa yang kuat bagi penerapan sementasi dalam imobilisasi GO-bekas, sekaligus menunjukkan keunggulannya dibandingkan dengan limbah resin bekas dalam pengelolaan limbah radioaktif yang berkelanjutan.