Studi Komputasi pada Carbon Dots Terfungsionalisasi Gugus Amina untuk Pengindraan Hidrogen Peroksida

Abstract

Dalam penelitian ini, penginderaan hidrogen peroksida (H2O2) diselidiki pada carbon dots yang terfungsionalisasi gugus amina (NH2-Cdots) pada tiga posisi -NH2 yang berbeda, dan atom N berperan sebagai situs aktif menggunakan pendekatan komputasi kuantum. B3LYP dan 6-31G (d,p) sebagai metode fungsional dan basis set yang digunakan dalam teori fungsional kerapatan (TFK) untuk perhitungan keadaan dasar. Sedangkan, CAM-B3LYP dan basis set yang sama digunakan dalam teori fungsional kerapatan-dependen waktu (TFK-DW) untuk perhitungan keadaan tereksitasi. Struktur teroptimasi menunjukkan bahwa H2O2 diadsorpsi secara kimia pada 1-sim lebih baik dibandingkan dengan 2-sim dan 3-sim melalui interaksi ikatan hidrogen C–N⋯H dengan energi adsorpsi -10,61 kcal/mol. Distribusi muatan atom Mulliken dan potensial elektrostatik keduanya digunakan untuk menentukan reaktivitas molekul pada tingkat atom. Orbital molekul Frontier digunakan untuk memahami mekanisme transfer elektron. Selain itu, energi interaksi ikatan hydrogen dan juga klasifikasi tipe interaksinya pada 1-com adalah -6,8067 kcal/mol dan dikategorikan sebagai interaksi ikatan hidrogen. Pada Analisa TFK-DW, spektrum absorpsi UV-Vis dan panjang transfer muatan untuk memahami mekanisme penginderaan H2O2 dalam keadaan tereksitasi pada semua struktur adalah hipokromik dan photo-induced charge difference. Semua analisis menunjukkan 1-sim lebih menguntungkan berinteraksi dengan H2O2 daripada 2-sim dan 3-sim; dan, diyakini bahwa NH2-Cdots mungkin menjadi kandidat potensial untuk merasakan keberadaan H2O2 pada aplikasi kemosensor.

In this study, hydrogen peroxide (H2O2) sensing investigated on amine groupfunctionalized carbon dots (NH2-Cdots) at three different -NH2 positions, and the N atom is role-playing as an active site using a quantum computational approach. B3LYP and 6-31G (d,p) as functional methods and basis sets used in density functional theory (DFT) for ground state calculations. Meanwhile, CAM-B3LYP and the same base set were used in the time-dependent density functional theory (TD-DFT) for excited state calculations. The optimized structure showed that H2O2 was chemically adsorbed on 1-sim better than 2-sim and 3-sim through the interaction of C–N⋯H hydrogen bonds with adsorption energy of -10.61 kcal/mol. Mulliken atomic charge distribution and electrostatic potential are both used to determine reactivity molecules at the atomic level. Frontier molecular orbitals are used to understand electron transfer mechanisms. In addition, the hydrogen bond interaction energy and also the classification of the interaction type at 1-com is - 6.8067 kcal/mol and is categorized as a hydrogen bond interaction. In TD-DFT analysis, UV-Vis absorption spectrum and charge transfer length to understand the sensing mechanism of H2O2 in an excited state in all structures are hypochromic and photo-induced charge difference. All analysis shows 1-sim more favorable interacted with H2O2 than 2-sim and 3-sim; and, it is believed that NH2-Cdots may be a potential candidate for sensing the presence of H2O2 to chemosensor applications.