Sintesis dan Karakterisasi Komposit Layered Double Hydroxide/Geopolimer Sebagai Adsorben Fosfat pada Air Danau

Abstract

Keberadaan situ/waduk di DKI Jakarta memiliki fungsi penting dalam kegiatan sehari-hari penduduknya. Adanya akumulasi fosfat secara berlebih pada situ/waduk di DKI Jakarta mengakibatkan terjadinya eutrofikasi yang mengganggu fungsi penyangga alami dari situ/waduk tersebut. Salah satu metode efektif yang digunakan dalam menghilangkan fosfat pada lingkungan perairan situ/waduk, yaitu metode adsorpsi. Kemampuan dan efektivitas metode adsorpsi dalam menghilangkan fosfat sangat bergantung terhadap material yang digunakan dalam prosesnya. Beberapa material yang dapat digunakan dalam proses adsorpsi fosfat, yaitu beberapa jenis logam oksida meliputi zikronium oksida dan mangan oksida serta Layered Double Hydoxide (LDH). LDH dipilih karena memiliki kapasitas adsorpsi yang paling tinggi terhadap fosfat, materialnya ramah lingkungan, serta proses sintesis dari LDH yang mudah. Salah satu jenis LDH yang dilaporkan memiliki kapasitas adsorpsi dan afinitas adsorpsi terhadap fosfat yang tinggi, yaitu LDH Mg-Al-Fe. Peningkatan efektivitas adsorpsi fosfat pada LDH dan pengaplikasian LDH dalam lingkungan perairan dapat dilakukan dengan menambahkan ion Fe3+ ke dalam LDH dan mengkompositkan LDH dengan geopolimer. Penelitian ini bertujuan memelajari pengaruh penambahan logam Fe3+ dan geopolimer terhadap kapasitas adsorpsi fosfat, mekanisme adsorpsi yang terjadi, serta peningkatan kekuatan dan kekokohan material komposit yang terbentuk. Sintesis LDH Mg-Al dan Mg-Al-Fe telah dilakukan mengunakan metode kopresipitasi dengan mencampurkan beberapa jenis logam. LDH yang berhasil terbentuk kemudian dikarakterisasi menggunakan empat jenis instrumen, meliputi X-Ray Diffraction (XRD), Scanning Electrone Microscope dengan Energy Dispersive X-Ray (SEM-EDX), Fourrier Transform Infra-Red (FTIR), dan Thermal Gravimetry Analysis (TGA). Di samping itu, LDH yang disintesis dikompositkan terhadap geopolymer dengan menambahkan sodium silikat dan metakaolin. Komposit LDH/geopolimer yang berhasil dibentuk dikarakterisasi dengan menggunakan SEM. Keempat jenis LDH yang didapatkan kemudian diteliti isotherm adsorpsi serta kapasitas maksimum adsorpsi terhadap fosfatnya. Setelah didapatkan nilai kapasitas maksimum masing-masing LDH, LDH dapat digunakan untuk mengadsorpsi fosfat dari lima sampel danau berbeda yang berasal dari Provinsi DKI Jakarta. LDH Mg-Al dan LDH Mg-Al-Fe berhasil disintesis yang dapat dibuktikan dengan adanya struktur kristal mirip kaca berdasarkan pencitaraan dengan menggunakan SEM. LDH Mg-Al-Fe memiliki nilai parameter kisi A dan C yang lebih rendah jika dibandingkan dengan LDH Mg-Al berdasarkan karakterisasi dengan menggunakan XRD. Rendahnya nilai parameter kisi tersebut berpengaruh terhadap banyaknya anion yang tersusun pada lapisan interlayer dari LDH Mg-Al-Fe sesuai dengan hasil dari pencitraan menggunakan EDX. Banyaknya anion pada interlayer akan berpengaruh terhadap tingginya kapasitas adsorpsi dari LDH Mg-Al-Fe, yaitu sebesar 80.1241 mg/g. Hasil tersebut jauh lebih tinggi jika dibandingkan dengan LDH Mg-Al, yaitu sebesar 77,9931 mg/g. Penambahan geopolimer pada LDH mengakibatkan struktur LDH menjadi semakin kuat dan kokoh namun menurunkan kapasitas adsorpsi terhadap fosfatnya. Hal ini dikarenakan geopolimer tidak memiliki kemampuan untuk menjerap anion. LDH Mg-Al dan Mg-Al-Fe yang telah dikompositkan dengan geopolimer memiliki nilai kapasitas adsorpsi terhadap fosfat berturut-turut sebesar 22,2253 mg/g dan 9,7252 mg/g. LDH Mg-Al/geopolimer memiliki kapasitas adsorpsi yang jauh lebih tinggi dari LDH Mg-Al-Fe/Geopolimer yang diakibatkan oleh tertutupnya hampir seluruh sisi aktif dari LDH Mg-Al-Fe oleh geopolimer. Tertutupnya sisi aktif tersebut terjadi akibat ion Fe3+ yang ikut bereaksi dalam proses pembentukan geopolimer dengan struktur Si-O-Al pada geopolimer. Banyaknya fosfat pada beberapa sampel danau yang teradsorpsi ke dalam LDH berbanding lurus terhadap masing-masing kapasitas adsorpsinya. Semakin tinggi kapasitas adsorpsi dari LDH tersebut maka semakain tinggi pula persen penghilangan fosfat pada sampel air danau.

The existence of lakes/reservoirs in DKI Jakarta has an essential role in its residents' daily activities. The excessive accumulation of phosphate in lakes/reservoirs in DKI Jakarta results in eutrophication, disrupting the natural buffer function of the lakes/reservoirs. The adsorption method is one effective method used to remove phosphate from in situ/reservoir aquatic environments. The ability and effectiveness of the adsorption method in removing phosphate depend on the material used in the process. Several metal oxides can be used in the phosphate adsorption process, including zirconium oxide, manganese oxide, and Layered Double Hydroxide (LDH). LDH was chosen because it has the highest adsorption capacity for phosphate, the material is environmentally friendly, and the synthesis process of LDH is easy. One type of LDH reported to have high adsorption capacity and adsorption affinity for phosphate is Mg-Al-Fe-based LDH. Increasing the effectiveness of phosphate adsorption on LDH and the application of LDH in the aquatic environment can be done by adding Fe3+ ions to the LDH and compositing the LDH with a geopolymer. This study aims to investigate the effects of adding Fe3+ and geopolymer on phosphate adsorption capacity, the adsorption mechanism, and the strength and toughness of the composite material formed. Synthesis of Mg-Al and Mg-Al-Fe-based LDH can be carried out using the coprecipitation method by mixing several types of metal. The LDH that was successfully formed was then characterized using four types of instruments, including X-ray diffraction (XRD), Scanning Electron Microscope with Energy Dispersive X-ray (SEM-EDX), Fourier Transform Infra-Red (FTIR), and Thermal Gravimetry Analysis (TGA). In addition, the synthesized LDH was composited into geopolymer by adding water glass and metakaolin. The successfully formed LDH/geopolymer composite was characterized using SEM. The four types of LDH obtained were then examined for their adsorption isotherms and their maximum adsorption capacity for phosphate. After receiving the maximum capacity value for each LDH, the LDH can be used to adsorb phosphate from five different lake samples originating from DKI Jakarta Province. LDH Mg-Al and LDH Mg-Al-Fe were successfully synthesized, which can be proven by a glass-like crystal structure based on SEM imaging. Mg-Al-Fe-based LDH has lower A and C lattice parameter values than Mg-Al-based LDH based on XRD characterization. The low value of the lattice parameter affects the number of anions arranged in the interlayer layer of LDH Mg-Al-Fe according to the imaging results using EDX. The number of anions in the interlayer will influence the high adsorption capacity of LDH Mg-Al-Fe, which is 80.1241 mg/g. This result is much higher when compared to Mg-Al-based LDH, namely 77.9931 mg/g. Adding geopolymer to LDH causes the LDH structure to become stronger and sturdier but reduces its phosphate adsorption capacity. This is because geopolymer cannot adsorb anions. Mg-Al and Mg-Al-Fe-based LDH, composited with geopolymer, have adsorption capacity values of 22.2253 mg/g and 9.7252 mg/g, respectively. LDH Mg-Al/geopolymer has a much higher adsorption capacity than LDH Mg-Al-Fe/Geopolymer, which is caused by the covering of almost all the active sites of the LDH Mg-Al-Fe by the geopolymer. The closure of the active site occurs due to Fe3+ ions, which react in the process of forming a geopolymer with a Si-O-Al structure in the geopolymer. The amount of phosphate in several lake samples adsorbed into LDH is directly proportional to their respective adsorption capacities. The higher the adsorption capacity of LDH, the higher the percentage of phosphate removal in lake water samples.