Sensor Berbasis Grafena Oksida Tereduksi Dimodifikasi Nanozyme untuk Deteksi Simultan Asam Urat dan Dopamin

Abstract

Asam urat (2,6,8-trioksipurin) dan dopamin (3,4-dihidroksifenetilamina) merupakan molekul biomarker yang berperan penting pada proses fisiologis dalam tubuh manusia. Keseimbangan konsentrasi asam urat dan dopamin dalam tubuh merupakan indeks penting untuk menjaga fungsi fisiologis. Konsentrasi asam urat yang tidak normal dalam tubuh manusia mengakibatkan berbagai penyakit seperti gout, hiperurisemia, dan sindrom Lesch Nyhan. Konsentrasi dopamin yang tidak normal dalam tubuh dapat mengakibatkan gangguan neurologis seperti parkinsonisme, skizofrenia, hipertensi, dan gagal jantung. Oleh karena itu, sensor yang sensitif dan akurat sangat dibutuhkan untuk deteksi kedua biomolekul tersebut. Pada penelitian yang diusulkan dikembangkan sensor elektrokimia berbasis grafena oksida tereduksi (RGO) yang dimodifikasi dengan nanopartikel perak (AgNPs) sebagai nanozyme dikembangkan untuk deteksi simultan dopamin (DA) dan asam urat (UA). Sifat struktural dan morfologi permukaan sensor simultan ini dikarakterisasi menggunakan spektroskopi Raman, spektroskopi inframerah transformasi Fourier (FTIR), pemindaian mikroskop elektron (SEM), dan mikroskop gaya atom (AFM). Evaluasi kinerja elektrokimia sensor berbasis RGO yang dimodifikasi dengan AgNPs meliputi penentuan luas permukaan elektrode (A), penentuan koefisien difusi (D), pengukuran resistansi elektrode (R2), optimasi elektrodeposisi AgNPs, dan evaluasi elektrode termodifikasi. Evaluasi kinerja analitik yang dilakukan meliputi linearitas, LOD, LOQ, sensitivitas, ketersalinan, selektivitas, dan stabilitas. Sensor yang dikembangkan memperlihatkan dua puncak anodik terpisah yang terdefinisi dengan baik dari kedua analit dengan respons linier pada rentang konsentrasi 3–31 µM untuk DA dan 5–105 µM untuk UA dalam RGO/GCE dan 3–30 µM untuk DA dan 3–100 µM untuk UA dalam AgNPs/RGO/GCE. Batas deteksi (LOD) untuk RGO/GCE adalah 1 µM (DA) dan 2,5 µM (UA) dan untuk AgNPs/RGO/GCE adalah 1 µM (DA) dan 2 µM (UA). Batas kuantitasi (LOQ) untuk RGO/GCE adalah 3 µM (DA) dan 4 µM (UA) dan untuk AgNPs/RGO/GCE adalah 2 µM (DA) dan 2,5 µM (UA). Sensor yang diusulkan juga menampilkan ketersalinan yang baik untuk deteksi simultan DA dan UA. Selain itu, sensor yang dikembangkan menunjukkan selektivitas yang baik untuk deteksi simultan DA dan UA terhadap beberapa gangguan potensial, seperti K+, Cl−, C2O42 , asam askorbat, glukosa, dan urea, dengan nilai pemulihan DA dan UA% sebesar 96 %–103% untuk RGO/GCE dan 97%–103% untuk AgNPs/RGO/GCE, yang dapat diterima dalam rentang analitik. Selanjutnya, sensor ini berhasil digunakan dalam mendeteksi DA dan UA dalam sampel urin manusia menggunakan teknik penambahan standar dan dengan demikian memiliki potensi untuk digunakan lebih lanjut dalam aplikasi praktis.

Uric acid (2,6,8-trioxypurine) and dopamine (3,4-dihydroxyphenethylamine) are biomarker molecules that has an important role in human physiological function. The balance of uric acid and dopamine concentrations in the body is an important index for maintaining physiological functions. Abnormal concentrations of uric acid in the human body can causes various diseases such as gout, hyperuricemia and Lesch Nyhan syndrome. Abnormal concentrations of dopamine in human body can cause neurological disorders such as parkinsonism, schizophrenia, hypertension, and heart failure. Therefore, a sensitive and accurate sensor is needed for the detection of these two biomolecules. In this research, an electrochemical sensor based on reduced graphene oxide (RGO) decorated with silver nanoparticles (AgNPs) as a nanozyme was developed for the simultaneous detection of dopamine (DA) and uric acid (UA). The structural properties and surface morphology of these simultaneous sensors were characterized using Raman spectroscopy, Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), scanning electron microscopy (SEM), and atomic force microscopy (AFM). Evaluation of the electrochemical performance of RGO-based sensors decorated with AgNPs includes determining effective electrode surface area (A), determining the diffusion coefficient (D), measuring electrode resistance (R2), optimizing the electrodeposition of AgNPs, and evaluating modified electrodes. The analytical performance evaluation includes linearity, LOD, LOQ, sensitivity, repeatability, selectivity, and stability. The developed sensor exhibited two separate well-defined anodic peaks of both analytes with a linear response over the concentration range of 3–31 µM for DA and 5–105 µM for UA in RGO/GCE and 3–30 µM for DA and 3–100 µM for UA in AgNPs/RGO/GCE. The limits of detection (LOD) for RGO/GCE were 1 µM (DA) and 2.5 µM (UA) and for AgNPs/RGO/GCE were 1 µM (DA) and 2 µM (UA). The limits of quantitaion (LOQ) for RGO/GCE were 3 µM (DA) and 4 µM (UA) and for AgNPs/RGO/GCE were 2 µM (DA) and 2,5 µM (UA). The proposed sensor also displayed good reproducibility for the simultaneous detection of DA and UA. In addition, the developed sensor exhibited a good selectivity for the simultaneous detection of DA and UA against several potential interferences, such as K+, Cl−, C2O42−, ascorbic acid, glucose, and urea, with DA and UA % recovery values of 96%–103% for RGO/GCE and 97%–103% for AgNPs/RGO/GCE, which are acceptable in the analytical range. Furthermore, this sensor was successfully used in detecting DA and UA in real human samples using standard addition techniques and thus may have a potency to be further employed in practical applications.